А ночь с 6 на 7 ноября 1936 года «по политическим мотивам» Козырев был арестован и приговорен к 10 годам тюремного заключения. До мая 1939 года он отбывал «наказание» в одной из тюрем Курской области, а затем был этапирован в Норильские лагеря НКВД. Осенью 1941 года «за проведение враждебной контрреволюционной агитации среди заключенных» арестован вторично и приговорен к 10 годам лишения свободы сверх отбытого срока. Находясь в местах заключения, работал на разных работах (рабочим, инженером, геодезистом). По ходатайству ученых досрочное освобождение Козырева произошло 14 декабря 1946 года, реабилитация по первому обвинению состоялась в июле 1957 года, а полная реабилитация - 21 февраля 1958 года. Через три месяца после возвращения из лагерей состоялась защита им сложнейшей докторской диссертации.
Основные научные работы Козырева посвящены физике звезд, исследованию планет и Луны. В 1934 г. им была разработана теория протяженных атмосфер и установлен ряд особенностей выходящего из них излучения. Разработал теорию солнечных пятен при предположении, что пятно находится в лучевом равновесии с окружающей фотосферой. Козырев был опытным и искусным экспериментатором и наблюдателем. В 1953 обнаружил в спектре темной части диска Венеры эмиссионные полосы, две из которых были приписаны молекулярному азоту. В 1958 г. получил спектрограммы лунного кратера Альфонс, свидетельствующие о выходе газа из центральной горки кратера и о вулканических явлениях на Луне. В 1963 г. обнаружил водород в атмосфере Меркурия (на основании сравнительного изучения контуров линий водорода в спектрах Меркурия и Солнца). Пришел к заключению о высокой температуре (до 200 000°) в центре Юпитера. Им была дана трактовка проблемы строения звезд, основанная на допущении чисто водородного состава звездных недр, и пришел к выводу, что, вопреки общепринятым представлениям, выделение энергии в звездах не может объясняться термоядерными реакциями. Разрабатывал экспериментальными и теоретическими методами гипотезу о воздействии времени на энергию космических тел.
Научная деятельность Николая Александровича Козырева ознаменовалась двумя крупными достижениями. Это открытие нового вида физического взаимодействия и разработка оригинальной научной картины мира, в которой течение времени предстает как физический процесс, обеспечивающий поддержание жизни во вселенной. Согласно его теории, небесные тела (и планеты, и звезды) представляют собой машины, которые вырабатывают энергию, а "сырьем для переработки" служит время. Оно в силу особых физических свойств способно продлить активность и жизнеспособность объекта: чем дольше существует объект, тем больше обретает способность к продолжению существования.
Эта теория привела его к изучению физических свойств времени и к установлению связи между временем и энергией, проявляющейся во всех небесных телах, больших и малых, и происходящей вследствие постоянного действия универсального "низкотемпературного источника". Свои теоретические исследования он старался подкрепить астрономическими наблюдениями и лабораторным экспериментом. Так возникла "теория времени Козырева", впервые изложенная им в книге "Причинная или несимметричная механика в линейном приближении".
Именем Козырева названы астероид и кратер на Луне. Умер Николай Александрович 27 февраля 1983 года и был похоронен на Пулковском кладбище астрономов.