В марте 1932 года был избран членом-корреспондентом АН СССР. В 1933 году по рекомендации Иоффе Георгия Гамова на 20 дней направляют в заграничную командировку для ознакомления с физическими лабораториями Запада. Там Гамов принимал участие в работе Сольвеевского конгресса в Брюсселе. Однако по завершению срока Гамов не возвращается, и начинает вести переговоры о получении постоянной работы за рубежом, что вызвало серьезный резонанс среди физиков и в СССР — принимается так называемый закон о «невозвращенцах». В 1934 г. Георгий Антонович перебрался из Европы в США.
В 1928 году ученый, применив квантовую механику, первым в мире создает теорию альфа-распада, одного из 4 типов радиоактивности. Своей теорией α-распада, он дал первое успешное объяснение поведения радиоактивных элементов, показав, что частицы даже с не очень большой энергией могут с определённой вероятностью проникать через потенциальный барьер (туннельный эффект). В 1936 году он вместе с коллегой по университету, профессором Эдвардом Теллером обобщает теорию β-распада, вводит в физику понятие «взаимодействие Гамова-Теллера».
Наиболее существенным открытием американского периода жизни Гамова считается теория "горячей Вселенной", из которой вытекало существование реликтового излучения, образовавшегося в момент Большого Взрыва. Выдающийся физик, он широко использует в своих работах о звёздной эволюции ядерную физику: первым в мире он начал рассчитывать модели звёзд с термоядерными реакциями, в 1942 году предложил модель оболочки красного гиганта, исследовал роль нейтрино при вспышках новых и сверхновых звёзд. В 1946-48 гг. Г. Гамов разрабатывает теорию образования химических элементов путем последовательного нейтронного захвата. В 1954 году Георгий Гамов публикует статью, где первым ставит проблему генетического кода, доказывая, что "при сочетании 4 нуклеотидов тройками, получаются 64 различные комбинации, чего вполне достаточно для "записи наследственной информации".
С 1934 по 1956 Гамов был профессором университета Джорджа Вашингтона, с 1956 — университета штата Колорадо. В 1938 году был исключён из списков членов-корреспондентов АН СССР. В 1956 г. Гамов получил от ЮНЕСКО премию Калинга за популяризацию науки. Умер Гамов в Болдере (штат Колорадо) 19 августа 1968. Лишь только в 1990 г. посмертно восстановлен в звании члена-корреспондента АН СССР.