Научная тема: «МАТЕМАТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ ФОРМИРОВАНИЯ НАНОЧАСТИЦ И МОЛЕКУЛЯРНЫХ КЛАСТЕРОВ В НУКЛЕИРУЮЩИХ ГАЗОФАЗНЫХ СРЕДАХ»
Специальность: 05.13.18; 02.00.04
Год: 2012
Основные научные положения, сформулированные автором на основании проведенных исследований:
  • новый микрофизический подход к моделированию формирования и скоростей нуклеации наночастиц в ионизированных газофазных средах с учетом диполь-зарядного взаимодействия, который позволил идентифицировать дипольный момент нуклеирующих молекул и молекулярных кластеров в качестве нового параметра контролирующего скорости нуклеации и решить фундаментальные проблемы классической теории при нуклеации в полярных парах; создать новую, более точную модель скоростей нуклеации, значительно превосходящую существующие модели; показать, что в целом ряде случаев эффект диполь-зарядного взаимодействия значительно превосходит эффект Томсона; обьяснить природу расхождения систематического стоксовского диаметра полученного из данных по подвижности ионов < 3 нм с диаметром Милликена-Фукса; показать, что целый ряд поллютантов, токсичных, и химически активных веществ обладающих большими дипольными моментами являются активными агентами нуклеации;
  • установлены и систематически изучены, посредством вычислительных экспериментов с использованием современных методов квантовой химии, взаимосвязи внутренней структуры и свойств молекулярных кластеров и наночастиц, обусловленныe их квантовой природой; исследованo влияние газ-кластер-жидкость переходов на формирования наночастиц в процессе нуклеации; установлена природа "предпочтения знака" и решена классическая проблема "предпочтения знака" впервые обнаруженная в
  • экспериментах Вильсона в 1897 году; показано, что, фундаментальные проблемы классической и молекулярных теорий нуклеации связаны с применением упрощенных жидкокапельных приближений, нереалистичных моделей взаимодействия и термодинамических свойств (энтальпия, энтропия и свободная энергия Гиббса) нуклеирующих кластеров на начальных стадиях формирования, чье адекватное описание невозможно без применения квантовых методов;
  • в рамках предложенного подхода разработана математическая модель гомогенной нуклеации паров воды, в которой с помощью квантово-механической поправки к термодинамическим свойствам, полученной с использованием высокоточных композитных методов, решены широко известные проблемы температурной и концентрационной зависимости скоростей нуклеации. Точность разработанной модели превосходит все известные модели, базирующиеся на физических принципах, такие как классическая теория и ее модификации и молекулярные методы;
  • проведено систематическое исследование взаимосвязей химического состава, термодинамической стабильности и дипольных свойств частиц, кластеров и комплексов формируемых в многокомпонентных нуклеирующих газовых смесях в атмосфере Земли и состоящих из основных агентов нуклеации и различных органических веществ найденных в атмосферных аэрозолях, сосуществования и свойств атмосферных гидратов и сульфатных кластеров, и обьяснены противоречия касающиеся формирования бинарных ионов и трехкомпонентной гомогенной нуклеации в атмосфере Земли;
  • исследованы переходы газ-кластер-жидкость в нуклеирующих системах, влияние ядер нуклеации различной природы и зарядового состояния на протекания данных процессов и пределы применимости классического жидкокапельного формализма при описании термодинамических свойств нанообьектов и молекулярных кластеров.
Список опубликованных работ
1.Nadykto, A. B., A. Al Natsheh, F. Yu, K.V. Mikkelsen, and J.Ruuskanen, Quantum nature of the sign preference in the ion-induced nucleation, Physical Review Letters, 96, 125701, 2006.

2.Nadykto, A. B., A. Al Natsheh, F. Yu, K.V. Mikkelsen, and J.Ruuskanen, Comment, Reply, Physical Review Letters, 98, 109604, 2007.

3.Nadykto, A.B. and F. Yu, Dipole moment of condensing monomers: A new parameter controlling the ion-induced nucleation, Physical Review Letters. 93, 016101, 2004.

4.Du, H., A. B. Nadykto, and F. Yu, Quantum-mechanical solution to fundamental problems of classical theory of homogeneous water vapor nucleation, Phys. Rev. E., 79, 021604, 2009.

5.Nadykto, A. B., A. Al Natsheh, F. Yu, K.V. Mikkelsen, and J. Herb, Computational Quantum Chemistry: A New Approach to Atmospheric Nucleation, Advances in Quantum Chemistry, 55, 449-478, 2008 (Review).

6.Nadykto, A. B., and F. Yu, Thermochemistry of Nucleating Clusters: A Bridge between the Quantum World and Planetary Atmosphere, in Thermochemistry: New Research, Nova Science Publishers, 2008 (Review).

7.Nadykto, A. B., F. Yu, and J. Herb, Ammonia in positively charged atmospheric pre-nucleation clusters: A quantum-chemical study and atmospheric implications, Atmos. Chem. Phys., 9, 4031-4038, 2009.

8.Nadykto, A.B. and F.Yu, Strong hydrogen bonding between atmospheric nucleation precursors and common organics, Chemical Physics Letters, 435, 1-3, 14-18, 2007.

9.Al Natsheh, A., A. B. Nadykto, K. V. Mikkelsen, F. Yu, and J. Ruuskanen, Coexistence of metastable nitric acid dihydrates: A molecular level contribution to understanding the polar stratospheric clouds crystals formation, Chemical Physics Letters, 426, 20-25, 2006.

10.Nadykto, A. B., F. Yu, and J. Herb, Towards understanding the sign preference in binary atmospheric nucleation, Physical Chemistry Chemical Physics, DOI:10.1039/B807415A, 2008.

11.Nadykto A.B., J. Mдkelд, F. Yu, M. Kulmala and A. Laaksonen, Comparison of the experimental mobility equivalent diameter for small cluster ions with theoretical particle diameter corrected by effect of vapour polarity, Chem. Phys. Lett., 382/1-2, 6-11, 2003.

12.Nadykto, A. B., and F. Yu, Anomalously large difference in dipole moment of isomers with nearly identical thermodynamic stability, J. Phys. Chem. A, 112 (31), 7222–7226, 2008.

13.Nadykto, A. B., and F. Yu, Current trends in thermochemistry of nucleating clusters, in Thermochemistry : New Research, Nova Science Publishers, NY, 2008.

14.Nadykto, A. B., F. Yu, and J. Herb,Theoretical Analysis of The Gas-Phase Hydration of Common Atmospheric Pre-Nucleation (HSO4-)(H2O)n and (H3O+)(H2SO4)(H2O)n Cluster Ions, Chemical Physics, 360, 67-73, doi:10.1016/j.chemphys.2009.04.007, 2009.

15.Nadykto, A. B., H. Du, and F. Yu, Quantum DFT and DF-DFT study of infrared spectra of sulfuric acid, sulfuric acid monohydrate, formic acid and its cyclic dimer, Vibrational Spectroscopy, doi:10.1016/j.vibspec.2007.01.002, 2007.

16.Nadykto A.B., and F. Yu, Simple correction to the classical theory of homogeneous nucleation, J. Chem. Phys., 122, 104511 , 2005.

17.Nadykto, A.B. and F. Yu, Formation of binary ion clusters from polar vapours: effect of the dipole-charge interaction, Atmos. Chem. Phys. 4 (2), 385-389, 2004.

18.Al Natsheh, A., A.B. Nadykto, F.Yu, K.V. Mikkelsen and J. Ruuskanen, Sulfuric acid and sulfuric acid hydrates in the gas phase: A DFT investigation, J. Phys. Chem. A. 108(41), 8914-8929, 2004.

19.Nadykto, A. B., A. Al Natsheh, F.Yu., K.V. Mikkelsen and J. Ruuskanen. Effect of molecular structure and hydration on the uptake of gas-phase sulfuric acid by charged clusters/ultrafine particles, Aerosol Sci. Techn. 38(4), 349-353, 2004.

20.Nadykto A.B. and F. Yu, Uptake of neutral polar vapour molecules by charged particles: Enhancement due to dipole-charge interaction, J. Geophys. Res., 108(D23), 4717, doi:10.1029/2003JD003664, 2003.

21.Nadykto, A.B. Phase transitions in aerodisperse systems: Transitional condensational growth of non-spherical particles and mobility of ions. In Mathematical Modeling: Problems, Methods, Applications, Kluwer Academic/Plenum Publishers, New York, 345-354, 2002.

22.Xu, Y., A. B. Nadykto, F. Yu, L. Jiang, and W. Wang, Formation and properties of hydrogen bonded complexes of common organic oxalic acid with atmospheric nucleation precursors, Journal of Molecular Structure: THEOCHEM, doi:10.1016/j.theochem.2010.04.004, 2010.

23.Nadykto, A.B., and F. Yu, Thermochemistry of (H2SO4)m(H2O)n(NH3)k: A DFT study, in Nucleation and Atmospheric Aerosols, C. D. O´Dowd and P. E. Wagner (eds.), 297-301, Springer 2007.

24.Nadykto, A.B., and F. Yu, Stabilization of H2SO4-H2O Clusters by Organic Acids, in Nucleation and Atmospheric Aerosols, C. D. O´Dowd and P. E. Wagner (eds.), 321-325, Springer 2007

25.Du., H., A.B. Nadykto, and F. Yu, Water Homogeneous Nucleation: Model with Quantum-Based Importance of Clustering Thermodynamics, in Nucleation and Atmospheric Aerosols, C. D. O´Dowd and P. E. Wagner (eds.), 167-171, Springer 2007

26.Nadykto, A. B., Yu, F., Uptake of polar vapor molecules by charged ultrafine particles, J. Aerosol Sci., 34 (S2), S995-996, 2003

27.Xu, Y., A.B. Nadykto, F. Yu, J. Herb, and W. Wang, Interaction between common organic acids and trace nucleation species in the Earth´s atmosphere, J. Phys. Chem. A, 10.1021/jp9068575, 2009.

28.Nadykto, A. B., F. Yu, and A. Al Natsheh , Anomalously Strong Effect of the Ion Sign on the Thermochemistry of Hydrogen Bonded Aqueous Clusters of Identical Chemical Composition, Int. J. Mol. Sci. 2009, 10(2), 507-517, doi:10.3390/ijms10020507, 2009

29.Nadykto, A. B., F. Yu, and J. Herb, Effect of Ammonia on the Gas-Phase Hydration of Common Atmospheric Ion HSO4- , Int. J. Mol. Sci., 9(11), 2184-2193, DOI: 10.3390/ijms9112184, 2008.

30.Nadykto, A. B., Yu, F., Uptake of polar vapor molecules by charged ultrafine particles, J. Aerosol Sci., 34 (S2), S995-996, 2003.

31.Nadykto, A. B., Yu, F., Polar molecule-ion interaction: an improvement of the classical Kelvin-Thomson equation, J. Aerosol Sci., 34 (S1), S625-626, 2003.

32.Herb., J., A.B. Nadykto, and F. Yu, Large Ternary Hydrogen-Bonded Pre-Nucleation Clusters in the Earth´s Atmosphere, Chem. Phys. Lett., 10.1016/j.cplett.2011.10.035, 2011.

33.Nadykto, A. B., F. Yu, M. Yakovleva, J. Herb, and Y. Xu, Amines in the Earth´s Atmosphere: A DFT Study of the Thermochemistry of Pre-Nucleation Clusters, Entropy, 13, 554-569, 2011.